Se você estiver usando o Unity 3D, não é possível botar o emulator para tela cheia. As barras superior e esquerda continuarão sobrepostas de qualquer forma.
Algumas soluções para isso:
1. Mude o plugin opengl padrão para o plugin de modo software. A qualidade gráfica vai cair um pouco, mas será possível jogar em tela cheia;
2. Altere o modo gráfico para o Unity 2D ou Gnome Classic. Ambos funcionam o modo de tela cheia no plugin opengl padrão.
Já joguei alguns jogos de PS1 no PCSX na minha máquina lá em casa, usando Ubuntu 12.04 com modo gráfico Unity 3D. Tudo tem funcionado às mil maravilhas para mim, exceto que não conseguia deixar o emulador em tela cheia. Mas aí, como a resolução do meu monitor é 1366x768, simplesmente botei o emulador para modo janela em 1024x768, botei os gráficos tudo no máximo e fiquei jogando assim. Não é a solução ideal, mas quebra o galho.