Agora, superada a questão da licença de uso, tendo a fonte calibri disponível, se a questão for apenas torná-la padrão do Calc, então comecemos assim:
Abra um documento em branco "Sem título"
Passo01Modificar a fonte para o documento padrão atual
Formatar
Estilos
Estilos e formatação
Click com o botão direito do mouse em Padrão/Modificar
Na aba fontes escolha "Calibri" e click em OK
Passo02Salvar o documento modificado como Modelo
Ir em Arquivo
Modelos
Salvar como Modelo
Escolha "Meus Modelos"
Click em Salvar (ícone de diskette logo acima)
Na janela que se abre, dê um nome ao modelo salvo (exemplo: mycalibri)
Click em OK
Passo03Tornar o modelo salvo o modelo default
Ir em Arquivo
Modelos
Gerenciar Modelos
Dois clicks em "Meus Modelos"
Aba Planilhas (deverá estar aparecendo o mycalibri antes salvo)
Click acima em Definir como modelo padrão
Fechar
Reinicie o Calc LibreOffice
Ao abrir a fonte Calibri já estará como padrão.
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Testei usando o Ubuntu padrão (=Unity), em inglês e em português:
ubuntu@ubuntu:~$ l
Description: Ubuntu 16.04.2 LTS
Release: 16.04
LibreOffice:
Versão: 5.1.4.2
ID de compilação: 1:5.1.4-0ubuntu1
Não tenho imediatamente disponível a versão do LibreOffice que você menciona no post inicial (versão 5.0.5.2)
Fonte:
How to set default font in LibreOffice Calc
https://codeyarns.com/2015/05/28/how-to-set-default-font-in-libreoffice-calc/Um pouco daqui também (embora lá não esteja muito clara a sequência exata, mas serviu de inspiração):
Alterar estilo padrão definitivamente
https://ask.libreoffice.org/pt-br/question/25302/alterar-estilo-padrao-definitivamente/