FAT32 só suporta arquivos de até 4GB, só serve para pendrives, cartões de memória e olhe lá. Até dá para usar NTFS, mas não é aconselhável.
Se eu entendi, você deixou a / do Ubuntu com 100GB? Normalmente uns 40GB já são um exagero e tanto para essa partição. Você tem algum motivo especial para usar isso tudo? E outra coisa, acho mais aconselhável manter / e /home juntas. Entao o que sugiro para você é particionar assim:
| Windows | Partição compartilhada NTFS | Ubuntu EXT4 (/ + /home juntas - ou colocar separado também, se quiser, ficando com 4 partições) |
E só colocaria na partição compartilhada o que eu realmente for preciso acessar dos dois sistemas. Não é o mais prático, causa duplicação, mas não vejo forma mais segura de fazer isso.
Agora se você realmente quiser seguir com essa ideia adiante, a única forma que creio que vai diminuir risco de perda de dados é usar links simbólicos da /home para a partição compartilhada.
Faria assim: Siga o particionamento acima, instala o Ubuntu em EXT4 sem /home separada, porque nessa caso não faria sentido, editaria o fstab para montar a partição compartilhada em NTFS na inicialização e, depois, criaria pastas que você queira (Vídeos, Imagens, Música) nessa partição compartilhada, e "linkaria" essas pastas dentro da /home. Algo tipo:
mv /home/usuario/Vídeos /ponto_montagem_compartilhada/
ln -s /ponto_montagem_compartilhada/Vídeos /home/usuario/Vídeos
E repetiria para as outras pastas que você queira. Assim, arquivos de configurações ficariam na sua /home em EXT4, e só dados com vídeos, imagens, documentos, etc, iriam para a partição NTFS.
Nunca fiz isso e não sei como seria o funcionamento, mas já vi gente fazendo algo parecido de um linux para outro linux. Backup frequente dos seus dados é fundamental, pois há risco de ter problemas em NTFS pelo Linux e sei lá como o Windows vai se comportar com isso. Faça por sua conta e risco.
Fique atento quanto ao espaço reservado para cada partição. Se, por exemplo, usar a Steam, os jogos por padrão ficam dentro da /home, o que exigiria um espaço maior para a partição do Ubuntu, caso não altere a pasta padrão ou crie mais um link simbólico para resolver isso. Também tem a questão de Máquinas Virtuais, que vão ocupar bastante espaço no Linux, caso use. São os dois casos que enxergo que você precisaria de uma partição maior para o Ubuntu.